System-Dependent Signatures of Electronic and Vibrational Coherences in Electronic Two-Dimensional Spectra

Kód výsledku v IS VaVaI

<a href="https://www.isvavai.cz/riv?ss=detail&h=RIV%2F00216208%3A11320%2F12%3A10127456" target="_blank" >RIV/00216208:11320/12:10127456 - isvavai.cz</a>

Výsledek na webu

<a href="http://dx.doi.org/10.1021/jz300362k" target="_blank" >http://dx.doi.org/10.1021/jz300362k</a>

DOI - Digital Object Identifier

<a href="http://dx.doi.org/10.1021/jz300362k" target="_blank" >10.1021/jz300362k</a>

Jazyk výsledku

angličtina

Název v původním jazyce

System-Dependent Signatures of Electronic and Vibrational Coherences in Electronic Two-Dimensional Spectra

Popis výsledku v původním jazyce

In this work, we examine vibrational coherence in a molecular monomer, where time evolution of a nuclear wavepacket gives rise to oscillating diagonal- and off-diagonal peaks in two-dimensional electronic spectra. We find that the peaks oscillate out-of-phase, resulting in a cancellation in the corresponding pump probe spectra. Our results confirm the unique disposition of two-dimensional electronic spectroscopy (2D-ES) for the study of coherences. The oscillation pattern is in excellent agreement withthe diagrammatic analysis of the third-order nonlinear response. We show how 2D-ES can be used to distinguish between ground- and excited-state wavepackets. On the basis of our results, we discuss coherences in coupled molecular aggregates involving bothelectronic and nuclear degrees of freedom. We conclude that a general distinguishing criterion based on the experimental data alone cannot be devised.

Název v anglickém jazyce

System-Dependent Signatures of Electronic and Vibrational Coherences in Electronic Two-Dimensional Spectra

Popis výsledku anglicky

In this work, we examine vibrational coherence in a molecular monomer, where time evolution of a nuclear wavepacket gives rise to oscillating diagonal- and off-diagonal peaks in two-dimensional electronic spectra. We find that the peaks oscillate out-of-phase, resulting in a cancellation in the corresponding pump probe spectra. Our results confirm the unique disposition of two-dimensional electronic spectroscopy (2D-ES) for the study of coherences. The oscillation pattern is in excellent agreement withthe diagrammatic analysis of the third-order nonlinear response. We show how 2D-ES can be used to distinguish between ground- and excited-state wavepackets. On the basis of our results, we discuss coherences in coupled molecular aggregates involving bothelectronic and nuclear degrees of freedom. We conclude that a general distinguishing criterion based on the experimental data alone cannot be devised.

Druh

J_x - Nezařazeno - Článek v odborném periodiku (Jimp, Jsc a Jost)

CEP obor

BH - Optika, masery a lasery

OECD FORD obor

—

Projekt

Výsledek vznikl pri realizaci vícero projektů. Více informací v záložce Projekty.

Návaznosti

P - Projekt vyzkumu a vyvoje financovany z verejnych zdroju (s odkazem do CEP)

Rok uplatnění

2012

Kód důvěrnosti údajů

S - Úplné a pravdivé údaje o projektu nepodléhají ochraně podle zvláštních právních předpisů

Název periodika

Journal of physical chemistry letters

ISSN

1948-7185

e-ISSN

—

Svazek periodika

3

Číslo periodika v rámci svazku

11

Stát vydavatele periodika

US - Spojené státy americké

Počet stran výsledku

6

Strana od-do

1497-1502

Kód UT WoS článku

000305092500013

EID výsledku v databázi Scopus

—