Modeling irreversible molecular internal conversion using the time-dependent variational approach with sD(2) ansatz

Kód výsledku v IS VaVaI

<a href="https://www.isvavai.cz/riv?ss=detail&h=RIV%2F00216208%3A11320%2F20%3A10422743" target="_blank" >RIV/00216208:11320/20:10422743 - isvavai.cz</a>

Výsledek na webu

<a href="https://verso.is.cuni.cz/pub/verso.fpl?fname=obd_publikace_handle&handle=jBkfq~atEG" target="_blank" >https://verso.is.cuni.cz/pub/verso.fpl?fname=obd_publikace_handle&handle=jBkfq~atEG</a>

DOI - Digital Object Identifier

<a href="http://dx.doi.org/10.1039/d0cp01092h" target="_blank" >10.1039/d0cp01092h</a>

Jazyk výsledku

angličtina

Název v původním jazyce

Modeling irreversible molecular internal conversion using the time-dependent variational approach with sD(2) ansatz

Popis výsledku v původním jazyce

Effects of non-linear coupling between the system and the bath vibrational modes on the system internal conversion dynamics are investigated using the Dirac-Frenkel variational approach with a newly defined sD(2) ansatz. It explicitly accounts for the entangled system electron-vibrational states, while the bath quantum harmonic oscillator states are expanded in a superposition of quantum coherent states. Using a non-adiabatically coupled three-level model, we show that efficient irreversible internal conversion due to quadratic vibrational-bath coupling occurs when the initially populated system vibrational levels are in resonance with the vibrational levels of a lower energy electronic state, also, a non-Gaussian bath wavepacket representation is required. The quadratic system-bath couplings result in broadened and asymmetrically squeezed bath quantum harmonic oscillator wavepackets in the coordinate-momentum phase space.

Název v anglickém jazyce

Modeling irreversible molecular internal conversion using the time-dependent variational approach with sD(2) ansatz

Popis výsledku anglicky

Effects of non-linear coupling between the system and the bath vibrational modes on the system internal conversion dynamics are investigated using the Dirac-Frenkel variational approach with a newly defined sD(2) ansatz. It explicitly accounts for the entangled system electron-vibrational states, while the bath quantum harmonic oscillator states are expanded in a superposition of quantum coherent states. Using a non-adiabatically coupled three-level model, we show that efficient irreversible internal conversion due to quadratic vibrational-bath coupling occurs when the initially populated system vibrational levels are in resonance with the vibrational levels of a lower energy electronic state, also, a non-Gaussian bath wavepacket representation is required. The quadratic system-bath couplings result in broadened and asymmetrically squeezed bath quantum harmonic oscillator wavepackets in the coordinate-momentum phase space.

Druh

J_imp - Článek v periodiku v databázi Web of Science

CEP obor

—

OECD FORD obor

10301 - Atomic, molecular and chemical physics (physics of atoms and molecules including collision, interaction with radiation, magnetic resonances, Mössbauer effect)

Projekt

<a href="/cs/project/GA17-22160S" target="_blank" >GA17-22160S: Kvantová teorie přenosu excitační energie a pokročilé optické spektroskopie: od malých molekul ke světlosběrným systémům</a><br>

Návaznosti

P - Projekt vyzkumu a vyvoje financovany z verejnych zdroju (s odkazem do CEP)

Rok uplatnění

2020

Kód důvěrnosti údajů

S - Úplné a pravdivé údaje o projektu nepodléhají ochraně podle zvláštních právních předpisů

Název periodika

Physical Chemistry Chemical Physics

ISSN

1463-9076

e-ISSN

—

Svazek periodika

22

Číslo periodika v rámci svazku

16

Stát vydavatele periodika

GB - Spojené království Velké Británie a Severního Irska

Počet stran výsledku

11

Strana od-do

8952-8962

Kód UT WoS článku

000537175100068

EID výsledku v databázi Scopus

2-s2.0-85084168028