Identifikace přechodových dějů korozních vrstev palivových elementů pomocí impedanční spektroskopie

Kód výsledku v IS VaVaI

<a href="https://www.isvavai.cz/riv?ss=detail&h=RIV%2F60461373%3A22320%2F21%3A43922914" target="_blank" >RIV/60461373:22320/21:43922914 - isvavai.cz</a>

Výsledek na webu

<a href="http://paliva.vscht.cz/cz/archiv-clanku/detail/54" target="_blank" >http://paliva.vscht.cz/cz/archiv-clanku/detail/54</a>

DOI - Digital Object Identifier

<a href="http://dx.doi.org/10.35933/paliva.2021.04.02" target="_blank" >10.35933/paliva.2021.04.02</a>

Jazyk výsledku

čeština

Název v původním jazyce

Identifikace přechodových dějů korozních vrstev palivových elementů pomocí impedanční spektroskopie

Popis výsledku v původním jazyce

Práce se zabývá vlivem kinetického tranzientu na změny dielektrické konstanty oxidu vytvořeného na slitinách typu Zr-Nb-Sn-Fe a Zr-Nb-Fe. Oba typy slitin jsou používány jako povlakový materiál jaderného paliva. Vzorky slitin byly pre-exponovány při 360 °C v roztoku LiOH o koncentraci lithných iontů 70 mg/l. Ke studiu vlastností oxidu a vlivu tranzientu bylo použito ex situ měření elektrochemickou impedanční spektroskopií. Touto metodou byl tranzient u všech slitin pozorovatelný, změnu poměru obsahu monoklinického a tetragonálního oxidu bylo možné vyhodnotit na základě rozdílné efektivní dielektrické konstanty těchto dvou fází. Slitina Zr-Nb-Sn-Fe vykazovala nástup tranzientu po 105. dni pre-expozice, změna poměru krystalických fází byla však méně výrazná než u slitiny Zr-Nb-Fe, u které bylo tranzient možné pozorovat až po 147 dnech preexpozice. Výsledné hodnoty efektivní dielektrické konstanty oxidů dobře korelují s procentuálním zastoupením tetragonálního oxidu stanoveného Ramanovou spektroskopií a s výsledky měření metodou hmotnostních přírůstků.

Název v anglickém jazyce

Recognition of kinetic transient process in corrosion scales of fuel elements by impedance spectroscopy

Popis výsledku anglicky

The presented study concerns with the corrosion kinetics of two zirconium alloys: Zr-Nb-Sn-Fe and Zr-Nb-Fe. Alloy samples were pre-exposed at 360 °C in a LiOH solution containing 70 mg/l of lithium ions. Ex-situ electrochemical impedance spectroscopy (EIS) performed in 0.5 M potassium sulphate solution at 25 °C was used to study the properties of the oxide and kinetic transient effect. Evaluation of the impedance spectroscopy data was based on application of a simple equivalent circuit. The setup of the equivalent circuit conformed to Jonscher´s universal law of dielectric response. The analysis of the impedance data was aimed at estimation of non-dispersive capacitance of the oxide formed during the pre-exposure. Effective values of dielectric constant ef were calculated using the non-dispersive capacitance and the oxide thickness values, calculated from weight gains. For the pre-transient samples relatively higher values of dielectric constants were obtained. Typical pre-transient dielectric constants for Zr-Nb-Sn-Fe alloy ranged between 20–21, while slightly lower values were obtained for Zr-Nb-Fe alloy. In both alloys steep and significant decrease in effective dielectric constant (ef = 9–13) was found for the transient samples. The decrease correlated very well with the drop in percentage of tetragonal oxide determined by Raman spectroscopy and corresponded to the increase of the weight gains of the transient samples. Literature data indicate values of dielectric constants for tetragonal zirconium oxide between 38–46, while those for monoclinic oxide are usually presented between 12–22. The evidenced changes in dielectric constants are therefore in agreement with the expected decrease of tetragonal phase fraction in the oxide layer during the transient. In the Zr-Nb-Sn-Fe post-transient samples values of dielectric constant increased again to 18–20, therefore almost to the pre-transient level. This increase was not evidenced with Raman spectroscopy data, which show constant low content of the tetragonal fraction. Possible explanation of this disagreement is the location of the newly formed post-transient tetragonal oxide presumably at the metal/oxide interface. Oxide thickness of the post-transient samples is 4–7 m and the oxide/metal interface is beyond access of the laser beam of Raman spectrometer. We can conclude that using ex-situ EIS, the transient was observable in both alloys; the change in the ratio of monoclinic and tetragonal phase can be evaluated based on the difference of effective dielectric constant of the two phases. The Zr-Nb-Sn-Fe alloy showed the onset of the transient after the 105th day of pre-exposure, but the change in the ratio of the monoclinic and tetragonal phases was less significant than in the Zr-Nb-Fe alloy, in which, however, the transient could be observed only

Druh

J_SC - Článek v periodiku v databázi SCOPUS

CEP obor

—

OECD FORD obor

20305 - Nuclear related engineering; (nuclear physics to be 1.3);

Projekt

—

Návaznosti

S - Specificky vyzkum na vysokych skolach<br>I - Institucionalni podpora na dlouhodoby koncepcni rozvoj vyzkumne organizace

Rok uplatnění

2021

Kód důvěrnosti údajů

S - Úplné a pravdivé údaje o projektu nepodléhají ochraně podle zvláštních právních předpisů

Název periodika

Paliva

ISSN

1804-2058

e-ISSN

—

Svazek periodika

13

Číslo periodika v rámci svazku

4

Stát vydavatele periodika

CZ - Česká republika

Počet stran výsledku

5

Strana od-do

118-122

Kód UT WoS článku

—

EID výsledku v databázi Scopus

2-s2.0-85122209703