Formation and local structure of framework Al Lewis sites in beta zeolites

Kód výsledku v IS VaVaI

<a href="https://www.isvavai.cz/riv?ss=detail&h=RIV%2F61388955%3A_____%2F22%3A00555736" target="_blank" >RIV/61388955:_____/22:00555736 - isvavai.cz</a>

Nalezeny alternativní kódy

RIV/61389013:_____/22:00555736

Výsledek na webu

<a href="https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0083666" target="_blank" >https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0083666</a>

DOI - Digital Object Identifier

<a href="http://dx.doi.org/10.1063/5.0083666" target="_blank" >10.1063/5.0083666</a>

Jazyk výsledku

angličtina

Název v původním jazyce

Formation and local structure of framework Al Lewis sites in beta zeolites

Popis výsledku v původním jazyce

Framework AlFR Lewis sites represent a substantial portion of active sites in H-BEA zeolite catalysts activated at low temperatures. We studied their nature by 27Al WURST-QCPMG nuclear magnetic resonance (NMR) and proposed a plausible mechanism of their formation based on periodic density functional theory calculations constrained by 1H MAS, 27Al WURST-QCPMG, and 29Si MAS NMR experiments and FTIR measurements. Our results show that the electron-pair acceptor of AlFR Lewis sites corresponds to an AlTRI atom tricoordinated to the zeolite framework, which adsorbs a water molecule. This AlTRI–OH2 complex is reflected in 27Al NMR resonance with δiso = 70 ± 5 ppm and CQ = 13 ± 2 MHz. In addition, the AlTRI atom with adsorbed acetonitrile-d3 (the probe of AlFR Lewis sites in FTIR spectroscopy) exhibits a similar 27Al NMR resonance. We suggest that these AlFR Lewis sites are formed from Al–OH–Si–O–Si–O–Si–OH–Al sequences located in 12-rings (i.e., close unpaired Al atoms).

Název v anglickém jazyce

Formation and local structure of framework Al Lewis sites in beta zeolites

Popis výsledku anglicky

Framework AlFR Lewis sites represent a substantial portion of active sites in H-BEA zeolite catalysts activated at low temperatures. We studied their nature by 27Al WURST-QCPMG nuclear magnetic resonance (NMR) and proposed a plausible mechanism of their formation based on periodic density functional theory calculations constrained by 1H MAS, 27Al WURST-QCPMG, and 29Si MAS NMR experiments and FTIR measurements. Our results show that the electron-pair acceptor of AlFR Lewis sites corresponds to an AlTRI atom tricoordinated to the zeolite framework, which adsorbs a water molecule. This AlTRI–OH2 complex is reflected in 27Al NMR resonance with δiso = 70 ± 5 ppm and CQ = 13 ± 2 MHz. In addition, the AlTRI atom with adsorbed acetonitrile-d3 (the probe of AlFR Lewis sites in FTIR spectroscopy) exhibits a similar 27Al NMR resonance. We suggest that these AlFR Lewis sites are formed from Al–OH–Si–O–Si–O–Si–OH–Al sequences located in 12-rings (i.e., close unpaired Al atoms).

Druh

J_imp - Článek v periodiku v databázi Web of Science

CEP obor

—

OECD FORD obor

10403 - Physical chemistry

Projekt

<a href="/cs/project/GA19-05259S" target="_blank" >GA19-05259S: Kombinace pokročilé NMR spektroskopiie pevného stavu ultra-širokých čar s XRPD a výpočetní chemie pro zkoumaní organo-kovových a mřížkových materiálů</a><br>

Návaznosti

I - Institucionalni podpora na dlouhodoby koncepcni rozvoj vyzkumne organizace

Rok uplatnění

2022

Kód důvěrnosti údajů

S - Úplné a pravdivé údaje o projektu nepodléhají ochraně podle zvláštních právních předpisů

Název periodika

Journal of Chemical Physics

ISSN

0021-9606

e-ISSN

1089-7690

Svazek periodika

156

Číslo periodika v rámci svazku

10

Stát vydavatele periodika

US - Spojené státy americké

Počet stran výsledku

12

Strana od-do

104702

Kód UT WoS článku

000773884200013

EID výsledku v databázi Scopus

2-s2.0-85126621568