Vše

Co hledáte?

Vše
Projekty
Výsledky výzkumu
Subjekty

Rychlé hledání

  • Projekty podpořené TA ČR
  • Významné projekty
  • Projekty s nejvyšší státní podporou
  • Aktuálně běžící projekty

Chytré vyhledávání

  • Takto najdu konkrétní +slovo
  • Takto z výsledků -slovo zcela vynechám
  • “Takto můžu najít celou frázi”

Closed Shell Iron(IV) Oxo Complex with an Fe–O Triple Bond: Computational Design, Synthesis, and Reactivity

Identifikátory výsledku

  • Kód výsledku v IS VaVaI

    <a href="https://www.isvavai.cz/riv?ss=detail&h=RIV%2F61388963%3A_____%2F20%3A00534141" target="_blank" >RIV/61388963:_____/20:00534141 - isvavai.cz</a>

  • Výsledek na webu

    <a href="https://doi.org/10.1002/anie.202009347" target="_blank" >https://doi.org/10.1002/anie.202009347</a>

  • DOI - Digital Object Identifier

    <a href="http://dx.doi.org/10.1002/anie.202009347" target="_blank" >10.1002/anie.202009347</a>

Alternativní jazyky

  • Jazyk výsledku

    angličtina

  • Název v původním jazyce

    Closed Shell Iron(IV) Oxo Complex with an Fe–O Triple Bond: Computational Design, Synthesis, and Reactivity

  • Popis výsledku v původním jazyce

    Iron(IV)‐oxo intermediates in nature contain two unpaired electrons in the Fe–O antibonding orbitals, which are thought to contribute to their high reactivity. To challenge this hypothesis, we designed and synthesized closed‐shell singlet iron(IV) oxo complex [(quinisox)Fe(O)]+ (1+, quinisox‐H=(N‐(2‐(2‐isoxazoline‐3‐yl)phenyl)quinoline‐8‐carboxamide). We identified the quinisox ligand by DFT computational screening out of over 450 candidates. After the ligand synthesis, we detected 1+ in the gas phase and confirmed its spin state by visible and infrared photodissociation spectroscopy (IRPD). The Fe–O stretching frequency in 1+ is 960.5 cm−1, consistent with an Fe–O triple bond, which was also confirmed by multireference calculations. The unprecedented bond strength is accompanied by high gas‐phase reactivity of 1+ in oxygen atom transfer (OAT) and in proton‐coupled electron transfer reactions. This challenges the current view of the spin‐state driven reactivity of the Fe–O complexes.

  • Název v anglickém jazyce

    Closed Shell Iron(IV) Oxo Complex with an Fe–O Triple Bond: Computational Design, Synthesis, and Reactivity

  • Popis výsledku anglicky

    Iron(IV)‐oxo intermediates in nature contain two unpaired electrons in the Fe–O antibonding orbitals, which are thought to contribute to their high reactivity. To challenge this hypothesis, we designed and synthesized closed‐shell singlet iron(IV) oxo complex [(quinisox)Fe(O)]+ (1+, quinisox‐H=(N‐(2‐(2‐isoxazoline‐3‐yl)phenyl)quinoline‐8‐carboxamide). We identified the quinisox ligand by DFT computational screening out of over 450 candidates. After the ligand synthesis, we detected 1+ in the gas phase and confirmed its spin state by visible and infrared photodissociation spectroscopy (IRPD). The Fe–O stretching frequency in 1+ is 960.5 cm−1, consistent with an Fe–O triple bond, which was also confirmed by multireference calculations. The unprecedented bond strength is accompanied by high gas‐phase reactivity of 1+ in oxygen atom transfer (OAT) and in proton‐coupled electron transfer reactions. This challenges the current view of the spin‐state driven reactivity of the Fe–O complexes.

Klasifikace

  • Druh

    J<sub>imp</sub> - Článek v periodiku v databázi Web of Science

  • CEP obor

  • OECD FORD obor

    10403 - Physical chemistry

Návaznosti výsledku

  • Projekt

    <a href="/cs/project/LTAUSA19148" target="_blank" >LTAUSA19148: Mono- a binukleární Fe, Cu aktivní místa v biologických systémech: souhra mezi experimentem a teorií</a><br>

  • Návaznosti

    I - Institucionalni podpora na dlouhodoby koncepcni rozvoj vyzkumne organizace

Ostatní

  • Rok uplatnění

    2020

  • Kód důvěrnosti údajů

    S - Úplné a pravdivé údaje o projektu nepodléhají ochraně podle zvláštních právních předpisů

Údaje specifické pro druh výsledku

  • Název periodika

    Angewandte Chemie - International Edition

  • ISSN

    1433-7851

  • e-ISSN

  • Svazek periodika

    59

  • Číslo periodika v rámci svazku

    51

  • Stát vydavatele periodika

    DE - Spolková republika Německo

  • Počet stran výsledku

    7

  • Strana od-do

    23137-23144

  • Kód UT WoS článku

    000585630800001

  • EID výsledku v databázi Scopus

    2-s2.0-85094186491